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“非粮”木本生物柴油新资源开发及生物柴油 特性的比较分析

发布日期:2017-12-15 中国金沙国际登录网页版网

张赟齐1,2,贾黎明1,2,陈志钢1,2,赵学明3,苏淑钗1,2
(1.北京林业大学?国家能源非粮生物质原料研发中心,北京 100083;
2.北京林业大学?省部共建森林培育与保护教育部重点实验室,北京 100083;
3.水利部?水土保持植物开发管理中心,北京 100038)

摘要:我国已确立了生物柴油“不与民争粮,不与粮争地”的发展思路,意味着“非粮”木本生物柴油在未来的产业发展中将起到重要作用。对相关新资源开展合理的筛选和开发成为突破生物柴油原料短缺困局的选择之一,能有效拓宽原料来源并降低成本。介绍了我国已有分布的“非粮”木本生物柴油新资源,并对26种“非粮”木本原料金沙国际登录网页版肪酸组成和生物柴油特性进行了比较分析,通过聚类分析建立了以脂肪酸种类为变量的5大类别,且对原料油组成特性和生物柴油性能参数进行了模型拟合,拟合度较高,为预测生物柴油性能提供参考依据。
关键词:“非粮”木本生物柴油;新资源开发;原料油特性;生物柴油性能;回归拟合
中图分类号:S216.2;TQ642???文献标识码:A

文章编号:1003-7969(2016)12-0001-08
?

Development of new non-food woody oil-plant resources and?
comparative analysis of biodiesel properties
ZHANG Yunqi1,2,JIA Liming1,2,CHEN Zhigang1,2,
ZHAO Xueming3,SU Shuchai1,2
(1.National Energy R&D Center for Non-food Biomass,Beijing Forestry University,Beijing 100083,China;
2.The Key Laboratory for Silviculture and Conservation of Ministry of Education,
Beijing Forestry University,Beijing 100083,China;3.Soil and Water Conservation Center,
Ministry of Water Resources,Beijing 100038,China)


Abstract:China has established biodiesel development thought“not competing with people for food,not competing with grain for land”,which means that non-food woody biodiesel will play an important role in future industrial development.Reasonable selection and exploration for correlative new resources become one of options for breaking the shortage of biodiesel raw material,which can broaden the source of raw materials and reduce the cost.The existing new non-food woody oil-plant resources distributed in China were introduced,and the fatty acid compositions of 26 kinds of non-food woody crude oils and their biodiesel properties were analyzed and compared.Through cluster analysis,five types of crude oils were classified with fatty acid composition as variables,and the composition property of crude oil was fitted with biodiesel performance,which showed a high fitting degree and could provide references for the prediction of the biodiesel performance.
Key words:non-food woody biodiesel; new resources exploration; crude oil characteristics; biodiesel property;regression fitting



??能源关系到国计民生,也是我国安全战略的重要组成部分。石化能源或因不可再生,或因储量不够,或因环境污染,或因安全风险,或因价格波动等原因,且伴随能源消耗的日益增加,迫使各国致力于发展可再生能源替代石化能源,传统的能源格局面临调整。利用油料植物开发生物柴油作为生物能利用的重要方面,得到了更多的关注,生物柴油几乎不含硫和芳香族化合物,燃烧产生的碳氢化合物和颗粒物等也很少,是石化燃油的优良替代品[1]。
???? 考虑到我国的具体国情,发展“非粮”木本生物柴油,可有效利用边际土地,对环境更友好,减少与传统食用油的竞争,相比作物和微藻生物柴油而言,更适合现阶段优先发展[2]。不同原料制取的生物柴油性能有差异,且原料成本占据总成本的60%~80%[3],筛选出适合的原料显得尤为重要,能有效缓解原料短缺的困境,并促进我国生物柴油产业的健康发展,对提高农民收入水平具有现实意义。本文对目前国内外已有深入研究并具有生物柴油制备工艺的26种“非粮”木本原料金沙国际登录网页版肪酸组成和生物柴油特性进行了比较研究,采用线性回归的方法对重要指标进行了模型拟合,为生物柴油的合理开发和性能预测提供参考依据。
1?“非粮”木本油料新资源的筛选与开发
???? 有关油料资源的筛选与开发,前人已有相关研究,作物偏多,“非粮”木本油料资源的研究相对较少,主要集中在蓖麻(Ricinus communis)、麻疯树(Jatropha curcas)、橡胶(Hevea brasiliensis)、油桐(Vernicia fordii)等[4-7]。有学者陆续报道了利用梧桐(Firmiana platanifolia)[8]、人心果(Manilkara zapota)[9]、柄扁桃(Amygdalus pedunculata)[10]等种子油开发生物柴油。目前,“非粮”木本油料新资源因品种、产量等原因尚未形成规模,未来随生物工程技术的发展,利用基因改良或其他培育手段或能有所突破,拓宽潜在的原料资源对整个产业的健康发展而言意义重大。本文重点介绍已被证实且在我国均有分布但又尚未引起更多关注的9种新资源树种,以期引起重视并加强相关的开发和利用。
1.1?希蒙得木(Simmondsia chinesis)
???? 希蒙得木,又名霍霍巴,为希蒙得木科唯一种,多年生常绿灌木树种,雌雄异株。果实为坚果状,颜色为红褐色至暗褐色[11]。耐盐碱,瘠薄和高温,防风固沙,原产美国西南部和墨西哥西北部的沙漠地区[12],我国引种至金沙江干热河谷地带获成功。
???? 种子含45%~55%的金色液体脂质,可通过冷榨或萃取获得。霍霍巴油主要为脂肪酸(约59%)和脂肪醇(约41%)的长链脂类物质[11],与抹香鲸油类似,品质更好,被广泛用于化妆品、药品、高级润滑油和其他精细化学品[13],通过酯交换反应可生产出高质量的生物柴油[12]。
1.2?铁力木(Mesua ferrea)
???? 铁力木为藤黄科常绿乔木,树高可达30 m,原产斯里兰卡,主要分布在印度、孟加拉、尼泊尔等地,我国多分布在云南。
???? 木材质地坚硬,种子含油率达35%~50%,其油以不饱和脂肪酸为主,可达70%以上,饱和脂肪酸含量20%以上,种油常用于治疗皮肤病(褥疮、疥疮)和风湿病等[4,14]。?
1.3?辣木(Moringa oleifera)
???? 辣木为辣木科落叶乔木,生长在热带地区。荚果较长,成熟种子为圆形或三角形。耐干旱和贫瘠,对土壤要求不严,在沙壤条件下生长最好。原产印度西北部,广泛分布于东南亚、阿拉伯半岛、非洲、南美地区。?
???? 辣木籽在食品、医药、保健、化妆品等领域都有着良好的应用价值,有降低血糖、改善睡眠、清肠及促进新陈代谢功能。种子含油率38%~40%[15],用于高档化妆品。
1.4?海杧果(Cerbera manghas)
???? 海杧果为夹竹桃科常绿小乔木或灌木。果实形如芒果,有绿色纤维外果皮包裹卵形果核,果实剧毒。在沿海盐土湿地生长良好,广泛分布于南印度、越南、柬埔寨、马来西亚等地[16],多与红树林伴生[17],我国分布在广东、广西、台湾等地。
???? 种子有剧毒,含有强心甙类物质,不可食用。种子含油率达54%,黏度高[17],可用于制取生物柴油。
1.5?吉贝(Ceiba pentandra)
???? 吉贝是锦葵科大乔木,果实长圆形,蒴果5裂,种子圆形,黑褐色,年产量可达1 280 kg/hm2。耐旱,喜热带湿润或半湿润气候,广泛分布于美洲热带、东南亚地区[18],我国引种栽植于云南、海南和两广地区。
???? 种皮纤维含量高,是潜在的生物乙醇原料,传统用于床垫、席垫和枕头等的填充。种油含独特的环丙烯脂肪酸(锦葵酸),能增加油品黏度,氧化反应活跃,与石化柴油混合,能显着提升油品[18]。
1.6?红厚壳(Calophyllum inophyllum)
???? 红厚壳为藤黄科大中型乔木,海滨树种。果实圆球状核果,成熟时为棕灰色,起皱。分布在海拔0~200 m,年降雨量为750~5 000 mm的地区,喜海边沙地或深厚的土壤条件,多起源中心为东非、东南亚、南太平洋地区[19],我国海南和台湾有栽植。
???? 种子含油率高,种油呈绿色,黏重,坚果气味。传统用于医药、制皂、照明和化妆品行业,种油的不饱和脂肪酸含量高,作为木本生物柴油原料,潜力巨大[19]。
1.7?紫荆木(Madhuca indica)
???? 紫荆木为山榄科常绿或半常绿乔木,阳性树种。果椭圆形,果皮肥厚;种子1~5枚。生长较快,耐干旱和贫瘠[20]。我国主要分布在云南和两广的低山或丘陵地区。
???? 种子含油率为35%~40%,种油呈黄绿色,可用于制皂和生物柴油,油渣饼可饲用[4]。
1.8?久树(Schleichera oleosa)
???? 久树是无患子科常绿乔木。浆果球形,有硬果皮,种子为褐色,包裹在白色肉质假种皮内。原产于南亚,我国引种于云南干热河谷地区,其是紫胶蚧的优良寄主,可用于生产紫胶。
???? 种子含油率为59%~72%,种油青绿色,可用于治疗皮肤病和烫伤[21],油酸含量高,被认为是潜在的生物柴油原料树种。
1.9?无患子(Sapindus mukorossi)
???? 无患子又称肥皂树,为无患子科落叶乔木。果实圆形,成熟时为金黄色[22]。广泛分布于亚热带或热带地区,喜土层深厚的壤质土[23]。无患子多见于寺庙园林为绿化观赏树种,也是重要的生态树种,可有效防止土壤侵蚀。
???? 果肉含皂苷较多,是天然的清洁剂,传统用于工业润滑、制皂、医药和杀虫剂的乳化成分。种仁含油率可达39%,是我国重点发展的生物柴油原料树种之一。
2?“非粮”木本原料油及生物柴油特性
???? 植物油含较多的不饱和脂肪酸呈液态,一般通过转酯化反应来制取生物柴油(脂肪酸烷基酯,Fatty acid alkyl ester,FAAE)。各国对生物柴油的性能评估通过标准化来实现。目前,国际上主要依行的生物柴油标准包括美国的ASTM 6751-03和欧盟的EN 14214,我国依行的是GB/T 20828—2007《柴油机燃料调合用生物柴油(BD100)》。
2.1?“非粮”木本生物柴油的原料金沙国际登录网页版肪酸组成
???? 植物油的不饱和酸含量明显高于饱和酸,碳链长度集中在C16~C24之间。表1为已有报道的“非粮”木本原料金沙国际登录网页版肪酸组成,仅统计含量大于等于1.0%的成分,数据来自参考文献[1,4-10,14-16,18,20-35],做均值处理。一些原料油含较多的特殊成分,如蓖麻酸、锦葵酸、苹婆酸、桐酸等,均具有独特的结构,与其生物柴油的性能指标关系密切[6-7,18],被单独列出,在表1中不参与单不饱和酸、多不饱和酸、饱和酸和不饱和度的计算。
???? 不饱和度(Degree of unsaturation,DU)[24]和碳链长度因子(Chain length saturated factor,LCSF)[36]的计算见式(1)、式(2)。
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QQ截图20171215093529


式中:ACm∶?n为脂肪酸相对含量,%;其中Cm∶?n为脂肪酸的速记表示,m为碳原子数,n为碳双键数。
???? 由表1可知,单不饱和酸以油酸(C18∶?1)为主;多不饱和酸以亚油酸(C18∶?2)为主;饱和酸以棕榈酸(C16∶?0)和硬脂酸(C18∶?0)为主,久树的花生酸(C20∶?0)含量高,辣木的山嵛酸(C22∶?0)含量较高。不同原料油的组成差异较大,除去含特殊成分的原料油,大果巴豆的单不饱和酸含量最低为11.6%,多不饱和酸含量最高为76.2%;辣木正好相反,单不饱和酸含量最高为72.2%,多不饱和酸含量最低仅1.0%;饱和酸含量最高的为久树(41.8%),柄扁桃含饱和酸2.5%为最低。
???? 对26种主要“非粮”木本原料油以单不饱和酸、多不饱和酸和饱和酸含量为变量进行聚类分析,为控制变量,采用平方距离法,使组间距离增大。单位距离为5.0,在距离8.0时设定阈值,进行聚类,结果见图1。由图1可知,原料可分5类:第一类为1~10,单不饱和酸与饱和酸含量均较高;第二类为11~18,单不饱和酸含量高;第三类为19~20,多不饱和酸含量高;第四类为21~23,多不饱和酸与单不饱和酸含量均较高;第五类为24~26,均含大量的特殊成分。

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图1?不同“非粮”木本原料金沙国际登录网页版肪酸含量聚类分析树状图2.2?不同“非粮”木本生物柴油的性能指标
???? 原料油组成与树种密切相关,与环境和提取工艺也有一定关系,引起生物柴油性能指标的差异。26种生物柴油主要性能指标见表2,原始数据来自参考文献[1,5-10,12,14-18,20-32,34-35,37-42],做均值处理。
QQ截图20171215093712

表2?“非粮”木本生物柴油的主要性能指标


原料种类 密度(15?℃)/
(kg/m3)
热值/
(MJ/kg)
十六
烷值
运动黏度(40?℃)/
(mm2/s)
冷滤点/
闪点/
氧化安定性
(110?℃)/h
榄仁树 873.0a 37.0 57.1 4.3 -?? - 0.4
毗黎勒 882.8 39.2 53.0 5.2 -?? - -??
麻疯树 873.8 40.0 55.0 4.6 0.1 158.8 3.2
黄连木 880.0 - 51.3 4.3 -3.0 - 4.2
红厚壳 874.9 39.6 56.4 5.0 10.3 157.4 9.8
梧桐 879.0a - 58.2 4.3 3.0 155.0 13.3
海杧果 869.7 40.1 - 4.9 4.0 159.5 8.2
紫荆木 863.8 36.9 56.7 4.7 6.0 150.6 2.1
印楝 879.3 39.8 56.6 5.1 11.0 162.5 7.1
久树 856.5 41.8 50.6 4.3 -4.0 136.5 7.2
山杏 876.6 - 49.1 4.3 -14.3 177.5 2.7
柄扁桃 877.0 - 49.2 4.7 -11.0 169.0 2.2
无患子 877.0 40.0 57.0 4.8 6.0 158.5 1.0
人心果 875.0 37.2 52.0 4.7 -?? 174.0 -??
铁力木 898.0 42.2 54.0 6.2 -?? 112.0 -??
水黄皮 892.0 40.8 55.9 5.1 -7.0 164.7 2.5
希蒙得木 920.0 42.2 55.0 5.2 -10.0 186.0 -??
辣木 877.4 40.1 66.0 5.0 15.5 206.0 2.7
大果巴豆 889.9 39.5 50.6 4.4 -4.0 185.5 1.1
乌桕 900.0 - 40.2 3.7 -10.5 137.0 0.7
吉贝 871.2 40.5 58.4 4.4 1.0 161.4 4.3
橡胶 875.2 37.3 50.4 5.2 -1.0 147.1 8.1
文冠果 880.5 39.7 52.4 4.4 -3.0 165.0 1.7
蓖麻 905.5 39.1 42.1 15.1 6.6 165.5 12.9
油桐 903.0 - 38.3 7.6 -11.0 176.0 0.4
掌叶苹婆 874.2 40.1 54.8 5.6 -2.5 161.4 3.4
?注:a为测定温度20?℃。


2.2.1?“非粮”木本生物柴油燃烧性能分析
???? 衡量燃烧性能的指标主要有热值(Calorific value,CV)和十六烷值(Cetane number,CN),热值关系到发动机的动力输出,热值越高,燃烧性能越好。生物柴油的热值比石化柴油(43 MJ/kg)要低,但由于分子含氧高,燃烧更充分,可大幅降低黑烟排放。由表2可知,热值最高的为铁力木和希蒙得木,紫荆木热值最低。
???? 生物柴油的十六烷值比石化柴油更高,较高的十六烷值能保障燃烧均匀、发动机平稳工作、噪音更小、热功率高、耗油量少、更节能。辣木的十六烷值最高为66.0,吉贝和梧桐也分别高达58.4、58.2,蓖麻、乌桕和油桐的值较低为42.1、40.2和38.3。乌桕油的多不饱和酸含量高,桐油含大量桐酸(共轭三烯酸),蓖麻油含大量独特的蓖麻酸(羟基取代酸),随不饱和酸比重增加,十六烷值降低。
2.2.2?“非粮”木本生物柴油流动性能分析
???? 流动性的指标主要有运动黏度(Kinematic viscosity,KV)和低温流动性(Low-temperature flow properties,LTFP)。运动黏度随温度升高而下降,黏度过高或过低均会导致燃烧不完全,引起发动机效率下降。生物柴油的运动黏度明显高于石化柴油,可通过调和的方法来降低。蓖麻油与桐油所制生物柴油的运动黏度较高,与其独特的成分结构有关。
???? 冷滤点(Cold filter plugging point,CFPP)更能反映生物柴油实际使用下的低温流动性和滤过特性,低温流动性随冷滤点升高而变差。红厚壳、印楝、辣木的碳链长度因子值均较大(见表1),具有较多的长链饱和酸,冷滤点高且低温性能不佳;乌桕、山杏、大果巴豆、文冠果、黄连木的碳链长度因子值均较小(见表1),冷滤点较低,低温流动性较好。为了改善生物柴油的低温流动性,可通过结晶分离以降低饱和脂肪酸酯含量或添加低温流动改良剂。
2.2.3?“非粮”木本生物柴油安全稳定性能分析
???? 安全稳定性可通过闪点(Flash point,FP)和氧化安定性(Oxidation stability,OS)来表征,闪点衡量馏分轻重和挥发性,馏分轻,闪点低。相比石化柴油,生物柴油的闪点更高,挥发性小,储运更安全。大多数生物柴油均能符合相关标准,铁力木的闪点略低(112.0?℃)。
???? 氧化安定性反映了生物柴油与环境中的氧所发生的一系列反应,可导致生物柴油降解变质。由于生物柴油分子含大量不饱和键,稳定性不如石化柴油。希蒙得木种油含特殊组分,蓖麻油含天然抗氧化成分而均有较好的稳定性。通过添加抗氧化剂,去除杂质和严控储存环境能有效提升安全稳定性。
2.3?“非粮”木本生物柴油与原料油特性相关性分析
???? 将表1中的脂肪酸表征参数(DU、LCSF)与表2中的十六烷值、冷滤点和运动黏度值做相关性分析,除去缺省值和久树值(不饱和度极高),得到相关系数,结果如表3所示。

表3?“非粮”木本生物柴油主要性能指标与组分的相关性分析结果


指标参数 十六烷值CN 运动黏度KV 冷滤点CFPP 氧化安定性OS 不饱和度DU 碳链长度因子LCSF
十六烷值CN ???1 ? ? ? ? ?
运动黏度KV ?0.713*?* ???1 ? ? ? ?
冷滤点CFPP ?0.811*?* ?0.590* ???1 ? ? ?
氧化安定性OS ?0.200 ?0.581* ?0.421 ??1 ? ?
不饱和度DU -0.841*?* -0.622* -0.627* -0.306 1 ?
碳链长度因子LCSF ?0.859*?* ?0.579* ?0.925*?* ?0.219 -0.651* 1
?注:*?*为P<0.01水平上极显着相关;*为P<0.05水平上显着相关。


??由表3可知,CN与DU呈极显着负相关,随不饱和键数的增加,DU提高,CN下降;与LCSF呈极显着正相关,随长链饱和酸含量增加,CN明显升高。KV与DU呈显着负相关,而与LCSF呈显着正相关,随不饱和酸含量增加,KV下降,流动性得到改善。CFPP与LCSF呈极显着正相关,饱和酸基碳链越长,分子间范德华力越大,越易结晶,CFPP升高,低温流动性变差。
???? CN与KV、CFPP也呈极显着正相关,CN升高,KV和CFPP均有增加趋势。KV与CFPP、OS呈显着正相关,饱和度高,KV大,CFPP高,OS越好。理想的生物柴油应兼顾燃烧性能、流动性能和安全稳定性能,即具备较高的CN和OS,并保证较低的CFPP。
???? 通过表1、表2数据,对CN、KV、CFPP与LCSF、DU进行线性回归拟合,拟合度较好。回归模型为:CN=0.817×LCSF+48.94,R2=0.839;CN=-0.139×DU+67.74,R2=0.872;KV=0.042×LCSF+4.235,R2=0.847;KV=-0.011×DU+5.990,R2=0.815;CFPP=1.607×LCSF-11.03,R2=0.851;CFPP=-0.165×DU+23.20,R2=0.818。
???? DU与LCSF对脂肪酸组成具有重要的表征意义。DU随多不饱和酸含量的增加而迅速升高,能更好地反映多不饱和酸对生物柴油性能的影响,LCSF更多地权重了长碳链饱和酸对生物柴油性能的影响。基于DU和LCSF数据易于获取,利用回归模型进行生物柴油性能预测具有重要的现实意义。
3?结?论
???? (1)对26种“非粮”木本生物柴油原料油按脂肪酸种类进行聚类分析,可分成5类,均具有各自的组成特点。不同原料金沙国际登录网页版肪酸组成差异较大,对应生物柴油的理化特性也不相同,较多的特殊组分对生物柴油性能的影响更大。
???? (2)十六烷值、运动黏度和冷滤点均与饱和碳链长度因子存在显着的正相关性,而与不饱和度呈显着负相关,对相关指标进行线性回归模型的拟合时,拟合度较好。
???? (3)理想的生物柴油应兼顾燃烧性、流动性和安全稳定性,而流动性和安全稳定性、燃烧性之间存在一定的矛盾,优良的原料油一般含有较多的单不饱和酸,较少的多不饱和酸和可控量的饱和酸。
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